Em 1967, o Liceu Santa Cruz iniciou seus cursos de Pré-Primário e Primário no bairro da Mooca. Graças ao competente trabalho do professor Afonso Lúcio Valentini, ex-diretor da escola, e ao empenho de professores especializados, a instituição conquistou a confiança dos pais dos alunos e da comunidade.

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Por exigência da demanda escolar, em 1970, iniciou-se no Liceu o curso ginasial que vinha ao encontro dos anseios das famílias. Três anos após, em novo endereço e no advento da LDB 5.692/71, iniciou-se o curso colegial, mais uma vez atendendo a sua clientela.

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O Liceu foi crescendo e ganhando o prestígio merecido entre os moradores do bairro da Mooca e dos circunvizinhos. Aos poucos, evidenciou-se a necessidade de um prédio maior que recebesse os alunos com mais conforto e segurança. Assim, em 1995, houve uma mudança definitiva para um prédio próprio na Rua São Nicásio, onde o Liceu funciona até hoje.

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No local, ergueu-se um prédio escolar, que além de muito bonito e bem instalado, passou a oferecer aos alunos, professores, funcionários e, também, ao bairro, a praticidade de uma construção moderna, ampla e adequada aos nossos propósitos educacionais, sendo um dos primeiros colégios a pensar na questão da acessibilidade.

No ano de 2001, o Grupo A Educacional assume a direção do Liceu Santa Cruz.

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